发布网友 发布时间:2024-10-23 22:58
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热心网友 时间:2024-10-27 23:38
研究背景
锂金属负极作为石墨负极的替代,对提高锂离子电池能量密度(>500 Wh/kg)至关重要。然而,实现长循环寿命和高库伦效率(CE)面临挑战,尤其是CE降低主要与不稳定的固体电解质界面(SEI)有关。SEI不仅稳定和保护沉积的锂,还调节电解液和电极间的锂离子传输。因此,SEI对界面输运和动力学有深远影响。目前,Li+交换电流密度(j0)与CE之间的关系尚未明确。
成果简介
美国麻省理工学院Betar M. Gallant通过电化学阻抗谱和循环伏安法,研究了在不同库伦效率(CE)范围内的原生SEI上的j0值。高CE电解液下的SEI Li+交换增加,而低CE电解液则保持较低水平。CE及其在高倍率下的保持率与SEI Li+交换电流呈正相关。此外,高CE电解液特有的Li+交换电流揭示了电沉积过程中Cu集流体的作用和有效性。研究成果发表在Energy & Environmental Science上。
核心内容
阻抗图谱测量Li+交换。通过总结不同电解液的CE值,观察高频区超过50圈的j0值,发现两种类型:稳定型(Ⅰ型)与增加型(Ⅱ型)。Ⅰ型对应低CE范围,Ⅱ型则表现为致密Li沉积形态。SEI的RSEI值显著不同,Ⅰ型电解质具有更高的表面积和更多不规则沉积物。
进一步探讨高CE电解液中的高频Li+交换稳定性。基于DOL/DME的电解质在延长循环后,j0值最终稳定,表明高CE电解液中前一循环的SEI残留物在镀锂中保持活性。Ⅱ型电解质的Li形态在延长循环后保持紧密,而Ⅰ型电解质继续发展高多孔结构。
循环伏安法测量Li+交换。通过测量Cu/Li电池,验证锂沉积行为与表面条件及来源密切相关。在其他电解液中进行伏安分析,发现j0值与CE之间存在成正相关,快速Li+交换是区分高与低CE电解液的关键特性。
讨论jp0-CE关系。在不同电解液下,观察到随着循环增加,CE和jp0,CV值之间存在单调趋势。结果表明CE与Li+交换密切相关。
对Li倍率性能的影响。Ⅰ型电解质中CE随电流密度增加而波动,而Ⅱ型电解质在持续循环中表现出稳定Li+交换,有助于高速率良好循环能力。
结论展望
利用EIS和CV技术研究低CE和高CE电解液下的Li SEI中的Li+交换,提供了定量Li+交换率的独特但互补方法。结果表明,CE与Li+交换电流之间存在紧密正相关关系,快速Li+交换与高CE相关。研究还揭示了在第一个沉积锂步骤中发生的潜在过程,并为电解液设计新框架提供见解,以最大化SEI相,促进便利的Li+交换,对Li+交换和可逆性产生深远影响。
热心网友 时间:2024-10-27 23:35
研究背景
锂金属负极作为石墨负极的替代,对提高锂离子电池能量密度(>500 Wh/kg)至关重要。然而,实现长循环寿命和高库伦效率(CE)面临挑战,尤其是CE降低主要与不稳定的固体电解质界面(SEI)有关。SEI不仅稳定和保护沉积的锂,还调节电解液和电极间的锂离子传输。因此,SEI对界面输运和动力学有深远影响。目前,Li+交换电流密度(j0)与CE之间的关系尚未明确。
成果简介
美国麻省理工学院Betar M. Gallant通过电化学阻抗谱和循环伏安法,研究了在不同库伦效率(CE)范围内的原生SEI上的j0值。高CE电解液下的SEI Li+交换增加,而低CE电解液则保持较低水平。CE及其在高倍率下的保持率与SEI Li+交换电流呈正相关。此外,高CE电解液特有的Li+交换电流揭示了电沉积过程中Cu集流体的作用和有效性。研究成果发表在Energy & Environmental Science上。
核心内容
阻抗图谱测量Li+交换。通过总结不同电解液的CE值,观察高频区超过50圈的j0值,发现两种类型:稳定型(Ⅰ型)与增加型(Ⅱ型)。Ⅰ型对应低CE范围,Ⅱ型则表现为致密Li沉积形态。SEI的RSEI值显著不同,Ⅰ型电解质具有更高的表面积和更多不规则沉积物。
进一步探讨高CE电解液中的高频Li+交换稳定性。基于DOL/DME的电解质在延长循环后,j0值最终稳定,表明高CE电解液中前一循环的SEI残留物在镀锂中保持活性。Ⅱ型电解质的Li形态在延长循环后保持紧密,而Ⅰ型电解质继续发展高多孔结构。
循环伏安法测量Li+交换。通过测量Cu/Li电池,验证锂沉积行为与表面条件及来源密切相关。在其他电解液中进行伏安分析,发现j0值与CE之间存在成正相关,快速Li+交换是区分高与低CE电解液的关键特性。
讨论jp0-CE关系。在不同电解液下,观察到随着循环增加,CE和jp0,CV值之间存在单调趋势。结果表明CE与Li+交换密切相关。
对Li倍率性能的影响。Ⅰ型电解质中CE随电流密度增加而波动,而Ⅱ型电解质在持续循环中表现出稳定Li+交换,有助于高速率良好循环能力。
结论展望
利用EIS和CV技术研究低CE和高CE电解液下的Li SEI中的Li+交换,提供了定量Li+交换率的独特但互补方法。结果表明,CE与Li+交换电流之间存在紧密正相关关系,快速Li+交换与高CE相关。研究还揭示了在第一个沉积锂步骤中发生的潜在过程,并为电解液设计新框架提供见解,以最大化SEI相,促进便利的Li+交换,对Li+交换和可逆性产生深远影响。